2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

金华市义乌江沉积物磁性特征与重金属污染

对浙江省金华市义乌江采集的边滩沉积物柱样,进行了系统的环境磁学、粒度、地球化学分析,以探讨环境磁学方法诊断河流沉积物重金属污染的可行性.结果表明,柱样磁性特征由亚铁磁性矿物主导,其垂向变化受到粒度和早期成岩作用的一定影响.柱样中重金属Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb含量及其富集因子除底部外,自下而上呈增加趋势,指示了柱样上部存在人为来源的重金属污染.柱样沉积物磁性特征与重金属含量及其富集因子的垂向变化存在相似性,其中磁化率(χ)、频率磁化率(χfd%)和硬剩磁(HIRM)与Cr、Cu、Zn、Cd、Pb的含量具有显著的正相关关系,反映了磁性矿物与重金属具有相同的来源,或者细颗粒磁性矿物对重金属的吸附作用.上述结果表明,磁学方法可用于指示义乌江的重金属污染.但由于义乌江属于开放性的河流环境系统,磁性特征变化受多重因素影响,增加了利用磁学手段定量诊断重金属污染的复杂性.     

RGO/TiO2光催化降解2,4-二氯苯氧乙酸研究

通过Hummers法及紫外光/热还原工艺制得还原氧化石墨烯(RGO),采用溶胶-凝胶-煅烧法,以RGO和钛酸酊脂为前驱体制备出RGO/TiO2光催化复合材料,并利用XRD、FT-IR等对其进行了表征.对RGO/TiO2光催化降解性能的研究发现,复合光催化剂RGO/TiO2对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的光催化降解活性显著优于纯TiO2,并且发现负载量和pH值对光催化降解性能有较大的影响:RGO/TiO2投加量为1.2g·L~(-1)、RGO负载量2%、pH为3、初始浓度为50 mg·L~(-1)反应12 h,2,4-D去除率达到98.75%;2,4-D降解率随着RGO/TiO2投加量的增大先增大后减小;RGO/TiO2对2,4-D的降解为脱氯还原和催化氧化过程,产生氯酚、苯酚等中间产物.     

2014年北京市PM2.5质量浓度分析及比对研究

本研究选择污染严重的北京作为研究区域,自2013年12月起至2014年12月,通过设在北五环中国环境科学研究院(CRAES)内的定点监测,获得375天有效平行样品(T和Q)。统计结果表明,2014年北京市PM_(2.5)质量浓度从优良水平的6.9μg/m~3到极重污染的422.1μg/m~3,年均浓度值在100μg/m~3左右。T组和Q组线性相关,但T/Q并非定值,冬季最高,R~2=0.974,对应T/Q=1.014,可能由于冬季污染程度较重,滤膜性能差异可忽略。除春季外,其它三季的PM_(2.5)都是T组>Q组,与石英膜的纤维结构不够致密有关。以T组质量浓度数据为准,与国控监测点奥体中心点公报的日均PM_(2.5)进行比对,结果显示二者基本同步,在春冬季呈现较高的污染浓度,在夏季最低。在严重污染时(PM_(2.5)>250.0μg/m~3),在线监测可能低估PM_(2.5)而T组能更客观地记录实际污染状况。统计2014年全年污染等级分布,4~8月份基本未出现重度污染,而在冬季采暖期10~12月份,优良天数不足50%。综合分析风速、相对湿度对PM_(2.5)质量浓度的影响,证实冬季取暖燃煤和无风、高湿、逆温的静稳天气是霾频发的主要原因。     

SAFUIT/UF6环境评价模型验证与应用

作为核燃料循环过程中一种兼具辐射危害和化学毒性的中间产物,UF6的泄漏事故,特别是事故的环境评价技术越来越受到人们的重视.SAFUIT/UF6是专门针对此类事故的环境评价模型,目前已经开展了初步的验证工作.根据1987年法国UF6释放实验条件,对SAFUIT/UF6模型计算结果进行了误差分析,并与HG-SYSTEM/UF6模型进行了对比.初步认为SAFUIT/UF6模型可准确地模拟UF6扩散.此外,SAFUIT/UF6模型在某设施核事故应急评价系统中也得到了应用.     

进水C/N对A~2/O-BCO工艺反硝化除磷特性的影响

采用厌氧/缺氧/好氧与生物接触氧化工艺组成的双污泥系统(A~2/O-BCO)处理实际生活污水.通过投加乙酸钠调节进水碳氮比(C/N=2.44~8.85),考察了系统的反硝化除磷特性.试验结果表明:进水有机物主要是通过改变硝化性能(即缺氧段反硝化负荷)以及聚-β-羟基链烷酸脂(PHA)的贮存和利用,进而影响系统的脱氮除磷效果.当进水C/N为4~5时,COD、TN和PO_4~(3-)-P去除率分别达到88%,80%和96%,实现了有机物、氮和磷的同步高效去除.碳平衡分析表明,A~2/O反应器去除的COD占去除总量的71.86%~77.28%,BCO反应器去除的COD仅占2%~12%,碳源的高效利用是A~2/O-BCO工艺在低C/N条件下实现深度脱氮除磷的重要原因.此外,通过进水C/N与曝气量、硝化液回流比、厌/缺氧反应时间等相关性的分析,提出了系统的优化运行策略.     

2013年1月南京强霾时期大气细颗粒物污染特征分析

2013年1月,南京经历了一次重大持续性灰霾污染过程。利用在线气体及气溶胶监测系统和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪,通过研究颗粒物质量浓度,主要水溶性无机离子浓度,不同时段颗粒物的数谱分布及其日变化分布,二次气溶胶及黑碳与能见度的相关性等多个方面,较为全面地分析了重霾时期大气细颗粒物的污染特征。     

南京北郊一次霾过程中气溶胶理化特征变化研究

本研究利用单颗粒飞行时间气溶胶质谱仪(SPAMS)、宽范围粒径谱仪(WPS)并结合气象数据对南京北郊一次霾过程中气溶胶的理化特征变化进行了分析.结果表明观测期间风向变化导致的气溶胶来源变化是大气能见度变化的主要原因.最低大气能见度出现在西北气团控制期间,其次是偏东气团和北西北气团.不同方向上气溶胶粒子的粒径分布有显著的差异,其中来自西北气团的气溶胶粒子,有最大的表面积浓度,尤其是0.5~1μm粒径范围内的气溶胶粒子浓度最大;而北西北气团的气溶胶粒子主要集中在核模态和粗模态.不同气团中气溶胶粒子的化学组成也有显著的差异,其中K-nitrate、Ammonium、C3、Metal主要来自西北气团的贡献、其次为偏东气团贡献,K-Biomass、K-OC、EC、ECOC在3类气团中均有浓度贡献,其中K-OC、EC、ECOC、Dust在北西北气团所占比例最高.     

不同后处理器对DMCC发动机PM排放的影响

在一台整车排放达到国Ⅲ标准的YC4D140电控单体泵增压中冷柴油机上加装甲醇喷射系统,改成柴油甲醇组合燃烧(DMCC)发动机.使用AVL 415S烟度计和DMS 500快速颗粒物光谱仪研究不同后处理器对DMCC发动机颗粒物(PM)排放的影响.试验结果表明,各工况下单独CDPF、DOC+CDPF基本可以消除发动机产生的干炭烟.DOC+CDPF后处理方式与单独CDPF相比,颗粒物捕集效率明显提高,且前者对颗粒物中核态部分的捕集效果更加突出.甲醇掺烧后,炭烟和颗粒物几何平均直径降低.经CDPF和DOC+CDPF处理,415S烟度计测得的炭烟进一步降低;DMS颗粒物光谱仪显示的颗粒物粒径,因其中核态部分大部被氧化捕集而仅余较大几何平均直径的部分.小负荷时经CDPF和DOC+CDPF处理,颗粒物的几何平均直径会增大,大负荷时则相反.各工况下相比于CDPF,DOC+CDPF对核态颗粒物捕集更有效.     

液相色谱-串联质谱法检测甲醛暴露产生的两种DNA加合物

针对两种甲醛-DNA加合物,N~6-羟甲基腺嘌呤(N~6-HOMe-d A)和N2-羟甲基鸟嘌呤(N_2-HOMe-d G),本实验室建立了基于液相色谱串联质谱的分析方法,以便从DNA分子水平上探讨甲醛暴露对DNA的损伤作用机理,其中[~(15)N_5]N~6-Me-d A和[~(13)C_(10)~(15)N_5]N_2-Me-d G为内标;液相分离所用色谱柱为Thermo Polar Advantage II C_(18);方法的精密度较好(RSD5%)、灵敏度较高(检出限分别为0.014和0.0064 ng·m L~(-1))、回收率良好(94.9%~111%).后用小牛胸腺DNA进行体外染毒实验,设置甲醛染毒的浓度梯度(0.001,0.01,0.05,0.1,0.5和1 mmol·L~(-1))和染毒时间组(0、2、4、8、12、16、24 h),利用建立的LC-MS/MS方法检测了DNA中N~6-HOMe-d A和N_2-HOMe-d G的含量.结果表明,两种甲醛-DNA加合物N~6-HOMe-d A和N2-HOMe-d G的量与甲醛暴露存在剂量-反应和时间-反应关系.